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杨生春团队在多组元金属间化合物燃料电池催化剂制备方面取得重要进展
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分类:  创建于:2023-11-27 被查看:1048次
近日,西安交通大学物理学院杨生春教授团队与华中科技大学姚永刚教授、上海交通大学邬剑波教授合作,在小尺寸、高抗烧结、多组元Pt基金属间化合物燃料电池催化剂制备领域取得重要进展。团队首次提出利用氢化硼烯原位合成多组元Pt基金属间化合物(IMCs)燃料电池催化剂的新策略。


典型Pt基金属间化合物的原子分辨率HAADF-STEM图像和EDS元素分布图

a-d,PtCo/B/C,Pt2FeCu/B/C,Pt3CoNiCu/B/C,Pt4FeCoNiCu/B/C的原子分辨率HAADF-STEM图像和FFT(插入图)

e-h,PtCo/B/C,Pt2FeCu/B/C,Pt3CoNiCu/B/C,Pt4FeCoNiCu/B/C的HAADF-STEM图像和相应的EDS元素分布图

研究表明,高负载量、尺寸在2-4纳米的Pt基金属间化合物(i-PtM)纳米粒子可显著提升催化活性和寿命,并降低催化剂使用成本,同时降低Pt用量。此外,高金属负载量有助于降低催化层厚度进而加速传质,增加金属和Nafion膜的接触几率,提高电荷传输和反应速率。但在实际合成过程中,高温热处理是催化剂中无序PtM合金纳米粒子到有序i-PtM相变的必需环节,该过程会加速粒子的聚集烧结和Ostwald熟化,形成大尺寸颗粒,尤其在提高载量时,粒子间距会进一步减小并加剧烧结;其次,降低载体含量必然会减少载体表面积和吸附位点数,使部分金属粒子负载不稳定,易于流失,导致催化剂稳定性急剧衰减。因此,i-PtM催化剂制备中相变必需的高温与所期望的“小尺寸”和“高负载量”之间存在严重的相互制约,成为这类催化剂工业化制备和应用的“瓶颈”。

目前传统解决方案主要有两种:一是通过对金属纳米粒子进行包覆等物理阻隔,限制其在高温下的扩散、迁移,能够有效抑制聚集烧结现象的发生;二是通过S、N等元素对碳基载体进行掺杂改性,利用这些元素与贵金属之间的配位作用形成“锚定”效应,提高催化剂抗烧结性能。但繁复的制备条件对工业生产中低成本、绿色化的工艺要求而言仍然是一个极大的挑战。

针对上述关键问题,杨生春教授团队在前期研究基础上(ACS Appl Mater & Interfaces, 2022;J Mater Chem A, 2020)提出了一种利用氢化烯(HB)合成多组元Pt金属间化合物(IMCs)的新方法。该方法将HB的还原性与原位形成的硼(B)纳米片相结合,形成了强金属-载体相互作用(SMSI),从而使催化剂具有更小的尺寸、更高的负载能力和稳定性。实验和理论计算揭示了催化剂中Pt-B键对催化剂的稳定性起到了关键作用,可使Pt纳米颗粒能够在高密度分布条件下仍然保持高度分散,即使在800-1000℃高温热处理过程中也展现出优异的抗烧结性能。此外,该策略还适用于在纳米碳(如碳黑、碳纳米管、石墨烯)和金属氧化物(如Al2O3、TiO2、CeO2)材料表面制备超小尺寸和高负载量的负载型贵金属催化剂,从而极大拓展了该策略的适用范围。通过Pt-B之间的SMSI效应,团队成功合成了一系列超小尺寸的二元、三元、四元和五元Pt基多组元金属间化合物燃料电池催化剂。与商业催化剂相比,这些i-PtM催化剂表现出更高的催化活性和耐久性。

该成果以“氢化硼烯实现多组元金属间化合物催化剂的合成”(Hydrogenated borophene enabled synthesis of multielement intermetallic catalysts)为题于2023年11月16日在《自然通讯》(Nature Communications)杂志在线发表。西安交通大学物理学院博士生曾晓晓、硕士生景玉丹(已毕业)、博士生高赛赛(已毕业)和上海交通大学博士生张文聪为论文共同第一作者,王斌副教授、华中科技大学姚永刚教授和杨生春教授为论文共同通讯作者,西安交通大学物理学院物质非平衡合成与调控教育部重点实验室为论文第一完成单位。此外,物理学院张杨副教授参与了本论文计算工作,杨生春教授团队梁超研究员、新疆大学季辰辰副教授、上海交通大学邬剑波教授等也深入参与本工作。

该研究工作得到了“一带一路国际合作项目”“国家自然科学基金”“陕西省两链融合项目”“陕煤-秦岭计划基础科学研究项目”以及中央高校基本科研业务费等项目经费支持。西安交通大学国家储能平台(中心)、分析测试共享中心、校级高性能计算平台、材料学院和物理学院院级共享平台为本工作提供了大力支持。

论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-43294-z
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