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大连化物所实现合成气高选择性制多碳醇
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分类:  创建于:2023-11-09 被查看:1003次
  近日,大连化物所催化基础国家重点实验室能源与环境小分子催化研究中心(509组群)邓德会研究员、于良副研究员团队与厦门大学王野教授团队合作在合成气直接制多碳醇研究中取得新进展。合作团队利用钾修饰的富边结构硫化钼催化剂,实现了合成气高活性、高选择性制多碳醇,为催化剂活性中心纳米结构与微环境的理性设计提供了借鉴。

  多碳醇,指含有2个碳原子以上的醇(即C2+OH),其被广泛用作化工原料、燃料、燃料添加剂和溶剂等。合成气(CO/H2)制C2+OH是煤、天然气和生物质等非石油基碳资源的高值化转化的重要途径之一。该反应涉及两个关键步骤:C-O断键和C-C偶联。对两个步骤的精准调控是实现合成气高活性、高选择性制C2+OH的关键,但却具有挑战性。


  邓德会团队长期致力于能源与环境小分子的催化转化研究,前期在小分子催化转化制高值化学品的研究中取得了系列进展(Nat. Catal.,2023;Nat. Catal.,2023;Nat. Synth.,2023; Nat. Catal.,2021;Nat. Commun.,2021;Nat. Nanotechnol.,2016)。在此基础上,该团队与王野团队合作,基于纳米孔道限域生长机制,合成了钾助剂修饰的、具有丰富边结构且尺寸均一的二维硫化钼纳米片阵列催化剂(ER-MoS2-K),其在240oC、50bar下,实现了17%的CO转化率和45.2%的C2+OH选择性。合作团队通过调变MoS2的边/面比,可实现产物中C2-4OH/CH3OH比例从1/2.4逆转为2.2/1,并且C2+OH产物中C2-4OH的占比超过99%。机理研究显示,边硫空位比面内硫空位具有更高的C-O断键和C-C偶联活性,促进了碳链增长;钾助剂通过与醇羟基的静电作用,促进了醇分子的脱附,两者结合实现合成气高活性、高选择性制C2-4OH。该工作为合成气转化新型催化剂的开发提供了新思路。

  相关研究成果以“Edge-rich molybdenum disulfide tailors carbon-chain growth for selective hydrogenation of carbon monoxide to higher alcohols”为题,发表在《自然—通讯》(Nature Communications)上。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”、中央高校基本科研业务费专项资金等项目的资助。(文/图 胡景庭、魏泽宇、于良)

  文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-42325-z
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